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利用光热耦合下的光电导研究TiO2光热催化还原CO2(英文)

作者:李大帅 黄誉 李松美 王长华 李莹莹 张昕彤 刘益春

关键词: 光电导 光热协同催化 二氧化钛 氧空位 二氧化碳还原

摘要:利用太阳能缓解能源危机和解决环境污染,是当前和未来的全球性课题.其中,光催化技术的研究步伐日渐加快.这不仅体现在光催化材料种类的增加,更体现在以光催化为基础的多场协同催化,特别是光热耦合作用成为增强光催化性能的一种高效、可靠的方法.氧空位的引入不仅可以拓宽催化剂对可见光的吸收、抑制载流子的复合、促进反应物的吸附以及降低反应的活化能,而且对于光热协同催化效率的提升有着重要的贡献.然而,目前光热协同催化的表征多局限于常规的光催化手段.开展光热耦合下的测量技术对深刻理解光热催化是十分必要的.本文研究温度、气氛、氧空位浓度对TiO2光电导的影响,构建光电导与光热催化活性之间的关系.我们将商用的ST-01 TiO2制成浆料,利用丝网印刷法将浆料覆盖在刻有沟槽的FTO上,并通过N2/H2混合气不同温度退火,得到不同氧空位含量的TiO2薄膜(Ov-TiO2).采用紫外-可见光谱(UV-Vis),拉曼光谱(Raman),电子顺磁共振(ESR)等手段对样品进行了表征.结果表明,N2/H2退火温度越高,氧空位浓度越高.我们对不同浓度氧空位的样品进行了光催化及光热协同催化CO2还原实验.结果表明,适量氧空位的样品(H2-150)光催化还原CO2性能最差,但光热协同催化还原CO2的性能最佳.我们对其光电导值的衰减情况进行了分析,看到H2-150样品在CO2气氛、光热条件下,电导衰减加快.由于光电导的衰减是由电荷复合和电荷参与的表面反应共同决定的,为确定是哪一因素决定了电导的衰减,我们进一步测试了H2-150样品在N2气氛下的电导衰减情况.结果发现,H2-150样品在N2气氛、光热条件下电导衰减反而变慢.这表明,造成H2-150样品在CO2气氛、光热条件下的电导衰减加快是光热条件下CO2还原速率加快,也验证了H2-150具有较好的光热催化CO2活性.与H2-150样品不同的是,大量氧空位样品


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